De regresso à Dinamarca, em 1913, Bohr passou a dedicar-se ao estudo da estrutura do átomo, baseando-se na descoberta do núcleo atómico, realizada por Rutherford. Bohr acreditava que, utilizando a teoria quântica de Planck, seria possível criar um novo modelo atómico, capaz de explicar a forma como os electrões absorvem e emitem energia radiante.
Em 1913, Bohr , estudando o átomo de hidrogénio, conseguiu formular um novo modelo atómico. A teoria de Bohr sobre a constituição do átomo, que foi sucessivamente enriquecida, representou um passo decisivo no conhecimento do átomo. A sua publicação teve uma enorme repercussão no mundo científico e permitiu a Bohr alcançar grande prestígio e reputação. De 1914 a 1916 foi professor de Física Teórica na Universidade de Victoria, em Manchester. Mais tarde, voltou para Copenhaga, onde foi nomeado director do Instituto de Física Teórica em 1920.
Pelas suas investigações sobre a estrutura atómica à luz da Mecânica Quântica, ganhou em 1922 o Prémio Nobel da Física.
Em 1933, juntamente com seu aluno Wheeler, Bohr aprofundou a teoria da fissão, evidenciando o papel fundamental do urânio 235. Estes estudos permitiram prever também a existência de um novo elemento, descoberto pouco depois: o plutónio.
Durante a ocupação nazi da Dinamarca, refugiou-se na Inglaterra e nos Estados Unidos, onde ocupou o cargo de consultor do laboratório de energia atómica de Los Alamos. Neste laboratório, alguns cientistas iniciavam a construção da bomba atómica. Compreendendo a gravidade da situação e o perigo que essa bomba poderia representar para a humanidade, Bohr dirigiu-se a Churchill e Roosevelt, num apelo (em vão) à sua responsabilidade de chefes de Estado, tentando evitar a construção da bomba atómica.
Após a guerra, Bohr participou em vários movimentos pacifistas que propunham o fim da produção de armas nucleares.
Morreu em Copenhaga, em 18 de Novembro de 1962.
